Al celebre architetto si deve anche la porzione di edificio appositamente costruita ad uso del monastero. La collezione è costituita da opere databili tra il XVI e il XVIII secolo provenienti dalle demaniazioni postunitarie e dallo stesso monastero. Vi si leggono influenze dell'arte romana e abruzzese, a conferma della particolare collocazione di Calvi a confine fra Umbria, alto Lazio e Abruzzo. Sono visitabili anche gli ambienti storici del monastero come le cucine, il lavatoio, la spezieria, l'area cimiteriale, la cripta, l'orto e il giardino. Nel 2012 il Museo è stato riallestito per ospitare una prestigiosa collezione di opere pervenute per donazione da parte della famiglia romana Chiomenti-Vassalli. La collezione è costituita da oltre 100 opere, pittoriche e scultoree, di autori quali P. Bruegel il Giovane, Guido Reni, Furini, Batoni, Magnasco, Voet, Petruccio Perugino. Parte integrante del percorso museale è anche la chiesa di Sant'Antonio Abate che ospita un monumentale presepe composto da trenta sculture in terracotta policroma realizzato nel 1546 dagli abruzzesi Giovanni e Raffaele da Montereale.